В центре сюжета аниме "Сердце ангела" находится таинственная девушка-киллер из Тайваня, известная под кодовым именем Стеклянное Сердце. Однажды, в момент крайней отчаяния, она совершает попытку самоубийства, спрыгнув с высокой крыши. Однако судьба распорядилась так, что вместо смерти она попадает на острый металлический забор, что приводит к серьезной травме сердца. Спасти её удается благодаря сложной операции по пересадке органа.
Во время продолжительной комы после операции, героиня переживает странные и загадочные сны, которые впоследствии становятся ключом к её новой миссии. Она отправляется в Японию, где начинает поиски донора своего нового сердца — Каори Макимуры, бывшей партнерши знаменитого Городского охотника Рё Саэбы. Это путешествие становится не только поиском ответов на вопросы о прошлом, но и борьбой за свою жизнь и судьбу.
Важно отметить, что "Сердце ангела" не является прямым продолжением истории "Городского охотника". Это отдельная история, разворачивающаяся в параллельной вселенной, где образы и персонажи из оригинального аниме лишь навеяны теми, кто уже знаком зрителю. Таким образом, зритель получает возможность окунуться в новую, захватывающую историю, не теряя при этом связи с уже знакомыми героями.